Os primórdios da construção desse convento franciscano deu-se em 1686 e a importância histórica do edifício ficou resguardada com o tombamento do prédio em janeiro de 1957.

 De seu acervo, destacam-se um conjunto de imagens dos séculos XVII e XVIII em terracota e madeira policromada, bem como obras, algumas recentemente restauradas, do século XIX.

Criado em 1968 com o objetivo de proteger o edifício e resguardar a memória do antigo Convento de Nossa Senhora dos Anjos, o Museu de Arte Religiosa e Tradicional de Cabo Frio foi inaugurado apenas em 1982